二维磁序的精准有效调控对于推动实现低功耗、高速自旋电子器件的发展至关重要。在最早被证实的二维磁性材料CrI3中,其晶体(层间铁磁耦合)和剥离的薄层(层间反铁磁耦合)具有完全不同的磁结构。随后众多的实验和理论证实了在CrI3和CrCl3中不同堆垛结构将引起层间磁耦合变化,这为磁结构的调控提供了一种新的维度。如何更加可控的实现这种磁结构的调控,同时通过原子分辨成像直接揭示CrX3(X=Cl,Br,I)中堆叠结构与磁结构之间的相关性仍需探索。作为同构体的CrBr3材料,无论是晶体还是剥离薄片均被证实是完美的铁磁半导体。以下问题仍需回答:(1)CrBr3与CrI3(CrCl3)之间的本质区别是什么?(2)是否存在有效的手段来对CrBr3的磁序进行调控,从而为我们提供一个探索物性和相关器件的新平台?与CrI3和CrCl3晶体在低温下发生晶格结构相变不同,早期的工作曾预测CrBr3可能在室温以上经历这种结构相变,然而从未在实验中被证实。对其相变及磁结构的调控并在原子尺度确认晶格堆垛和磁结构的对应关系仍然充满挑战。
鉴于此,北京大学叶堉长聘副教授,北京理工大学徐晓龙准聘教授与华南师范大学陈祖信副研究员等合作利用热辅助应力调控实现了CrBr3中的相转变,通过改变其层间堆垛,实现了对磁序的有效调控。结合磁圆二向色性谱(RMCD)、原子分辨成像技术及第一性原理计算准确揭示了晶格堆垛与磁结构的对应关系。此外,在部分相变的样品中,得到了铁磁-反铁磁(FM-AFM)共存磁基态结构。基于FM和AFM部分的耦合,观察到了稳定可调的交换偏置效应。本文的研究成果为通过调控二维磁性材料CrBr3的层间堆叠序引入新的磁相(例如Moiré磁性等),及其在自旋电子器件中的应用提供了新的可能性。文章以“Controlling the 2D Magnetism of CrBr3 by van der Waals Stacking Engineering”为题发表在著名期刊Journal of the American Chemical Society,北京大学博雅博士后杨诗祺和北京理工大学徐晓龙准聘教授(共同通讯作者)为共同第一作者,北京大学叶堉长聘副教授与华南师范大学陈祖信副研究员为共同通讯作者,文章的合作者还包括北京大学杨金波教授、高鹏教授,中国科学院大学周武教授等。